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他们还在密度泛函理论(DFT)计算的指导下推测出可能的反应途径。N2解离的能垒高达1.48eV,而缔合氢化形成N2H1物种的能垒仅为0.79eV,这一步为可逆过程,进一步氢化形成N2H2则十分困难,因此N2参与反应时并未发生解离,而是经历了缔合氢化途径,形成活性氢化氮物种N2H1。对甲基苯酚与Ru原子作用发生芳基C-O键断裂,带负电荷的OH-迁移至相邻的Ru活性位点。假使Ru/TiO2表面不存在N2H1时,H2解离吸附后形成带部分负电荷的Hδ-,其与OH-结合形成H2O之前需克服两者负电荷带来的斥力,此时OH-氢化为决速步骤。而对于N2参与的反应,N2H1的Hδ+携带部分正电荷,因而更容易与OH-发生质子化反应,OH-转化为H2O的能垒大幅度降低,N2氢化成为决速步骤。此外,吸附的N2攫取Ru/TiO2表面的Hδ-可进一步暴露Ru活性位点,为底物对甲基苯酚的吸附提供便利条件。

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华夏时报

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